这个只是在QQ登陆时所使用的截图快捷键，当不登陆QQ或者QQ的设置改变的时候，这个方式就不奏效了，以QQ2013为例，点击QQ左下方的设置键（从左往右数第二个键），点开后选择【热键】，然后点【热值热键】，里面有个【捕捉屏幕】，看看是否正常，如果不正常，就单击【捕捉屏幕】，然后再按住cral+alt+a,或者直接点恢复默认热键。很有可能与其他软件热键相冲突了。
你点击qq页面左下方的小齿轮-基本设置-热键 里面修改一下你的截图热键。如果还是不行，那就是键盘内置问题。重启即可。
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